Promotie: Patterns Beyond Periodicity - Complex Ordering from Quasicrystals to Supraparticles in Soft Matter

Mijn proefschrift onderzoekt hoe complexe geordende structuren ontstaan in soft-mattersystemen die uit colloïdale deeltjes bestaan. In tegenstelling tot conventionele kristallen, die een periodieke ordening vertonen, vormen veel soft-mattersystemen complexere structuren zoals quasikristallen en hiërarchische assemblages, waarvan de organisatie wordt bepaald door entropie, confinering en interacties tussen de deeltjes. Het doel van dit proefschrift is om de mechanismen te begrijpen die de vorming en stabiliteit van dergelijke structuren aandrijven.

Ten eerste bestuderen mijn collega’s en ik twaalfvoudig symmetrische vierkant-driehoek-quasicrystallen die vaak voorkomen in soft-mattersystemen. Met behulp van Monte-Carlo-simulaties en entropieberekeningen tonen we aan dat puntachtige defecten de stabiliteit van deze quasikristallen kunnen vergroten doordat zij de configuratie-entropie aanzienlijk verhogen. Dit biedt een thermodynamische verklaring voor de hoge defectconcentraties die in experimenten worden waargenomen.

Ten tweede ontwikkelen we computationele hulpmiddelen voor structurele analyse in deeltjessystemen. We introduceren een aangepast solid-angle-nearest-neighbor-algoritme dat geschikt is voor systemen met lage coördinatiegetallen en vergelijken verschillende methoden van unsupervised machine learning voor het identificeren van lokale structurele motieven in colloïdale assemblages.

Ten slotte onderzoeken we de zelfassemblage van binaire colloïdale deeltjes die opgesloten zijn in sferische druppels. Simulaties tonen aan dat geometrische confinering de entropisch gedreven vorming van een polykristallijn AlB₂-achtig superrooster kan stimuleren, wat laat zien hoe confinering de vorming van complexe supradeeltjes kan sturen.

Samen bieden deze studies nieuwe inzichten in hoe entropie, defecten en confinering de vorming van complexe structuren in soft matter bepalen en slaan zij een brug tussen quasikristallen, deeltjes­simulaties en hiërarchische zelfassemblage.