Promotie: Bioinspired Model Complexes of Non-Heme Iron Enzymes

Metallo-enzymen katalyseren enkele van de belangrijkste en meest synthetisch uitdagende reacties op aarde, en doen dat onder fysiologisch omstandigheden met niet-edelmetalen zoals ijzer. Voor bio-anorganisch chemici is de nabootsing van metallo-enzymen met synthetische ijzer-bevattende complexen een belangrijke strategie voor het ontwikkelen van nieuwe efficiëntere en duurzamere katalysatoren om de hedendaagse chemisch industrie te vergroenen.

Dit proefschrift beschrijft de ontwikkeling van bio-geïnspireerde ijzer-complexen die ijzer-metallo-enzymen modelleren met een 2-His-1-carboxylaat faciale triade (2H1C) in hun actieve centrum. De 2H1C is een veelvoorkomend structureel motief in de natuur, dat essentieel is voor deze metallo-enzymen om oxidatieve reacties te kunnen katalyseren met zuurstof als oxidant. Om de 2H1C na te bootsen hebben we een familie van nieuwe bisimidazool-fenolaatliganden ontwikkeld.

We onderzoeken de coördinatiechemie van deze liganden met ijzer en zink en tonen aan welke structurele aspecten nodig zijn om robuuste, goed gedefinieerde complexen te maken die 2H1C-bevattende metallo-enzymen goed modelleren. Hierdoor levert ons werk een scala aan nieuwe mogelijkheden voor het onderzoeken en ontwikkelen van bio-geïnspireerde katalysatoren.