Promotie: Bimetallic Palladium-based Hydrogenation Catalysts: Preparation, Characterization and Performance It takes two

Bimetallische nanodeeltjes, bestaande uit twee verschillende metalen, zijn interessant omdat ze vaak efficiënter chemicaliën en brandstoffen kunnen helpen produceren dan wanneer monometallische katalysatoren worden gebruikt. Synergie tussen twee metalen kan leiden tot hogere katalytische activiteit, selectiviteit en stabiliteit. Het is echter een grote uitdaging om uniforme nanodeeltjes (qua grootte, samenstelling en verdeling over een dragermateriaal) te maken met industriële bereidingstechnieken zoals impregnatie.

Wij hebben onderzocht hoe Pd-Ni-nanodeeltjes door middel van impregnatie goed kunnen worden afgezet op silica (SBA-15), waarbij een modelkatalysator verkregen wordt. We hebben daarbij systematisch de evolutie van de palladium- en nikkelverbindingen bestudeerd tijdens het impregneren, drogen, calcineren en tijdens de reductie. We vonden dat precursoren die op citroenzuur gebaseerd zijn de herverdeling van metalen tijdens het drogen grotendeels voorkomen, terwijl dit wel problematisch is wanneer conventionele nitraatprecursoren gebruikt worden.

Onze aanpak resulteert in meer uniforme Pd-Ni-nanodeeltjes, waarbij de mate van Pd-Ni-menging sterk wordt beïnvloed door de keuze van de Pd-precursor. In CO₂-hydrogenering waren de katalysatoren waarbij Pd en Ni goed gemengd waren in elk nanodeeltje minder actief en meer selectief naar CO.

In een tweede strategie maakten we gebruik van ethyleendiamine (EDA) om de adsorptie van Pd- en Ni-precursoren tijdens de impregnatiefase te verbeteren. Deze methode bleek nog effectiever en leverde zeer homogene Pd-Ni-nanodeeltjes op, met controle over de deeltjesgrootte, ruimtelijke verdeling en de samenstelling. De EDA-methode werd ook succesvol toegepast op Pd-Cu- en Pd-Zn-systemen, wat de algemene toepasbaarheid ervan aantoonde. Deze katalysatoren vertoonden een uitstekende selectiviteit bij de hydrogenering van 2-methyl-3-butyn-2-ol naar het gewenste alkenolproduct, een intermediair in de synthese van vitaminen, en ze overtroffen zelfs de industriële referentiekatalysator.

Tot slot gebruikten we geavanceerde transmissie-elektronenmicroscopietechnieken, en ontwikkelden een nieuwe workflow die STEM-EDX-tomografie combineert met colocatieanalyse, om elementverdelingen op de nanoschaal kwantitatief in kaart te brengen. Deze resultaten laten het belang zien van het zorgvuldig bereiden en analyseren van bimetallische nanodeeltjes om de efficiëntere katalysatoren van de toekomst te realiseren.

LET OP: Als een kandidaat een lekenpraatje houdt, start de livestream een kwartier eerder.